新粒子生成是全球大气颗粒物数浓度的主要来源，新生成的颗粒物经过后续生长会导致气候和环境效应。清华大学环境学院蒋靖坤教授课题组与加州大学尔湾分校詹姆斯·史密斯（James N. Smith）教授合作，发现硝酸冷凝对于北京冬季低温环境下大气新粒子生长的贡献远低于欧洲核子研究组织报道的实验室研究结果，并揭示其主要原因为纳米颗粒物中有机物组分在低相对湿度下大大降低了硝酸的摄取效率，提出大气纳米颗粒物可能存在“无机核-有机壳”的形貌结构。

大气新粒子形成和生长影响全球气候和空气质量。近期，欧洲核子研究组织的大气烟雾箱实验研究提出，在具有高度过饱和硝酸（HNO3）和氨气（NH3）的低温环境中，纳米颗粒物可以快速生长，速率高达1000纳米/小时。相关报道评述该烟雾箱实验结果对于低温条件下污染城市大气具有重要意义。

该研究通过在北京开展长期大气观测提供了直接的观测证据。研究发现，在北京冬季HNO3和NH3持续高度过饱和的环境中，新粒子生长速率仅为0.8−5纳米/小时，且硝酸盐在8−40纳米颗粒物中占比不超过约14%，表明北京城市大气中纳米颗粒物对HNO3的摄取效率比欧洲核子研究组织烟雾箱实验结果低2−4个数量级。与烟雾箱实验条件相比，北京大气纳米颗粒物有机组分占比高、且大气环境相对湿度低，这使得北京冬季纳米颗粒物可能存在“无机核-有机壳”结构，进而导致其对硝酸的摄取效率显著降低。

图1.北京大气环境研究结果与欧洲核子研究组织烟雾箱实验结果的对比：（a）硝酸、氨气饱和比、生长速率与摄取系数（b）气态前体物比例（c）环境相对湿度（d）可能的颗粒物构型

该研究基于大气观测证明了纳米颗粒物对气态组分的摄取可能受到颗粒物组分和结构的影响，为新粒子生长过程中的半挥发性组分贡献研究提供了新的视角。尽管北京冬季大气与欧洲核子研究组织烟雾箱实验均存在硝酸和氨气过饱和的情况，但摄取系数的差异导致了硝酸对新粒子生长的贡献显著不同。而北京的硝酸、氨气过饱和条件在大多数城市大气或高空寒冷条件下也可能存在，在这些环境下对于硝酸、氨气贡献生长的研究也需要针对新粒子的化学组成和结构对其附着系数的影响进行定量分析。

图2.硝酸和氨气饱和比与附着系数对新粒子生长速率的影响

相关研究成果以“新粒子组成和结构显著影响硝酸对纳米颗粒物生长的贡献”（The Significant Role of New Particle Composition and Morphology on the HNO3-Driven Growth of Particles down to Sub-10 nm）为题，于3月13日发表于《环境科学与技术》（Environmental Science & Technology）。

清华大学环境学院2019级博士生李雨阳与武汉大学副研究员李晓晓为论文共同第一作者，蒋靖坤和詹姆斯·史密斯（James N. Smith）为论文共同通讯作者。清华大学环境学院郝吉明院士、郑光洁助理教授，2021级博士生李怡然、陈易静，复旦大学蔡润龙研究员，南京大学鄢超副教授，北京化工大学刘永春教授，研究生张雨生、郭艺烁、华陈杰，赫尔辛基大学马尔库·库尔马拉（Markku Kulmala）教授、维利-马蒂·克尔米宁（Veli-Matti Kerminen）教授等为观测平台建立、仪器数据分析、模型模拟等工作提供了重要指导和帮助。研究得到国家自然科学基金委等的资助。

编辑/谭卫平